Похідне прізвище, утворене від імені Ярмолай, що вказує на походження від особи на ім’я Ярмолай (варіант церковного імені Єрмолай).
Історична особа — представник козацько-старшинського, а згодом дворянського роду Ярмолайовичів (наприклад, сотник Уманського полку XVIII століття).